01【成果簡(jiǎn)介】

沸石、金屬有機(jī)框架這類(lèi)多孔材料擁有規(guī)整的微孔結(jié)構(gòu)，是催化、氣體分離、傳感等多個(gè)領(lǐng)域的核心功能材料。這類(lèi)材料的實(shí)際性能和骨架內(nèi)部客體物種的化學(xué)形態(tài)、空間分布以及微觀(guān)結(jié)構(gòu)有著直接關(guān)聯(lián)，針對(duì)主客體化學(xué)的研究，是明確材料構(gòu)效關(guān)系、進(jìn)一步優(yōu)化材料性能的關(guān)鍵基礎(chǔ)。

不過(guò)，想要精準(zhǔn)識(shí)別微孔骨架內(nèi)部的客體物種，領(lǐng)域內(nèi)長(zhǎng)期存在技術(shù)瓶頸：光譜技術(shù)可以解析主客體之間的相互作用，卻不具備空間定位的能力；衍射方法只能反映晶體的平均結(jié)構(gòu)，很難捕捉到因?yàn)榭腕w分布不均勻產(chǎn)生的局部結(jié)構(gòu)異質(zhì)性，無(wú)法滿(mǎn)足精細(xì)表征的要求。

近年來(lái)，低劑量相位襯度電子顯微鏡能夠?qū)崿F(xiàn)原子級(jí)的實(shí)空間成像，給客體物種識(shí)別帶來(lái)了新的方向，但是傳統(tǒng)技術(shù)會(huì)產(chǎn)生難以分辨的虛假襯度，很容易造成對(duì)客體物種的誤判，嚴(yán)重影響了結(jié)果的可靠性。

02【成果解讀】

為了解決上述難題，浙江工業(yè)大學(xué)朱藝涵教授、李小年教授團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合華南理工大學(xué)韓宇教授團(tuán)隊(duì)、中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所郭鵬研究員等研究者，共同開(kāi)發(fā)出了名為GASSB?Ptycho的全新成像方法。該技術(shù)可以從根源消除孔道成像產(chǎn)生的偽影，得到能夠進(jìn)行化學(xué)解析的高保真相位圖像。研究團(tuán)隊(duì)將該方法應(yīng)用到Co?ZSM?5催化體系中，成功實(shí)現(xiàn)了沸石孔道內(nèi)單核、雙核鈷氧簇活性位點(diǎn)的精準(zhǔn)識(shí)別，解決了傳統(tǒng)方法無(wú)法區(qū)分真實(shí)客體與成像偽影、不能解析限域金屬活性位點(diǎn)精細(xì)結(jié)構(gòu)的痛點(diǎn)問(wèn)題。相關(guān)研究成果以“High-fidelity identification of guest species in porous materials”為題，發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Nature》上。

圖1.高斯化單邊帶疊層衍射成像的原理與工作流程? 2026 Nature

圖2.標(biāo)準(zhǔn)SSB與GASSB相位圖的實(shí)驗(yàn)對(duì)比? 2026 Nature

圖3.Co-ZSM-5的表征結(jié)果? 2026 Nature

圖4.Co-ZSM-5中Co物種的種類(lèi)鑒定? 2026 Nature

03【研究意義】

這項(xiàng)研究明確了傳統(tǒng)相襯電鏡對(duì)多孔材料孔道成像時(shí)偽影產(chǎn)生的內(nèi)在機(jī)制，打破了過(guò)去僅依靠圖像襯度直接判定客體物種的認(rèn)知錯(cuò)誤，提醒相關(guān)研究者在應(yīng)用先進(jìn)電鏡技術(shù)時(shí)，必須重視成像原理與信號(hào)真實(shí)性的驗(yàn)證。本次提出的GASSB?Ptycho方法不僅可以有效抑制成像偽影、實(shí)現(xiàn)高保真成像，還為4D?STEM疊層衍射技術(shù)的優(yōu)化提供了全新的設(shè)計(jì)思路，未來(lái)可以廣泛應(yīng)用在沸石、金屬有機(jī)框架以及各類(lèi)束敏感材料的精細(xì)表征工作中。與此同時(shí)，該研究首次清晰識(shí)別出Co?ZSM?5中單核與雙核鈷氧簇活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)與空間分布，為厘清限域金屬催化劑的構(gòu)效關(guān)系提供了直接的實(shí)驗(yàn)依據(jù)，也為高效催化材料的理性設(shè)計(jì)指明了研究方向。

原文標(biāo)題：《【復(fù)材資訊】浙江工業(yè)大學(xué)，今日Nature！》

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